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甲醇/TiO2(110)界面激发态的表征
王志强a,郝群庆a,毛新春a,周传耀a*,马志博a,任泽峰b,c,戴东旭a,杨学明a*
作者单位E-mail
王志强a 中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室大连 116023  
郝群庆a 中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室大连 116023  
毛新春a 中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室大连 116023  
周传耀a* 中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室大连 116023 chuanyaozhou@dicp.ac.cn 
马志博a 中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室大连 116023  
任泽峰b,c 北京大学物理学院量子材料科学中心北京 100871 量子物质科学协同创新中心北京 100871  
戴东旭a 中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室大连 116023  
杨学明a* 中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室大连 116023 xmyang@dicp.ac.cn 
摘要:
用光电子能谱的方法研究了甲醇/TiO2(110)界面的电子结构.在激发波长为400 nm的双光子光电子能谱(2PPE)中,探测到了一个末态能量在费米能级以上5.5 eV的共振信号.之前的研究[Chem. Sci. 1, 575 (2010)]表明,这个共振信号与甲醇在5配位的钛离子(Ti5c)上的光催化解离相关.双光子光电子能谱同时携带初态和中间态的信息.为此设计了一个调谐激发光波长的2PPE实验以及一个单光子光电子能谱(1PPE)和2PPE对比的实验,结果一致表明这个共振信号来自于未占据的中间态,也就是激发态.能带色散关系测量表明这个激发态是局域的.时间分辨2PPE测得这个激发态的寿命是24 fs.
关键词:  二氧化钛  激发态  双光子光电子能谱  时间分辨
DOI:10.1063/1674-0068/28/cjcp1412212
分类号:
基金项目:
Characterization of the Excited State on Methanol/TiO2(110) Interface (cited:2)
Zhi-qiang Wanga,Qun-qing Haoa,Xin-chun Maoa,Chuan-yao Zhoua*,Zhi-bo Maa,Ze-feng Renb,c,Dong-xu Daia,Xue-ming Yanga*
Abstract:
The electronic structure of methanol/TiO2(110) interface has been studied by photoemission spectroscopy. The pronounced resonance which appears at 5.5 eV above the Fermi level in two-photon photoemission spectroscopy (2PPE) is associated with the photocatalyzed dissociation of methanol at vefold coordinated Ti sites (Ti5c) on TiO2(110) surface [Chemical Science 1, 575 (2010)]. To check whether this resonance signal arises from initial or intermediate states, photon energy dependent 2PPE and comparison between one-photon photoemission spectroscopy and 2PPE have been performed. Both results consistently suggest the resonance signal originates from the initially unoccupied intermediate states, i.e., excited states. Dispersion measurements suggest the excited state is localized. Time-resolved studies show the lifetime of the excited state is 24 fs. This work presents comprehensive characterization of the excited states on methanol/TiO2(110) interface, and provides elaborate experimental data for the development of theoretical methods in reproducing the excited states on TiO2 surfaces and interfaces.
Key words:  Titanium dioxide  Excited states  Two-photon photoemission  Time-resolved